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三维大孔锌基金属有机框架作为高性能锂硫电池的硫载体
发布时间：2026-03-28 10:08:37 点击： 次
摘要
锂硫电池因其作为可持续储能解决方案的潜力而备受关注。然而，硫的绝缘特性、循环过程中显著的体积变化以及多硫化锂(LiPSs)的穿梭效应，阻碍了锂硫电池的实际发展。本研究通过自模板合成法制备的三维有序大孔锌基金属有机骨架材料(3DOM ZIF8)可封装73.7 wt%的硫。具有高度多孔结构的3DOM ZIF8能够容纳硫及其放电产物，同时物理限制其扩散并抑制穿梭效应。此外，具有有序富杂原子官能团的3DOM ZIF8提升了多硫化锂的转化动力学。因此，这种结构和组成优势使锂硫电池能够实现812 mAh g-1的高比容量。−1具有优异的容量保持率（1 C倍率下循环500次仍保持63%）。本研究展示了一种在锂硫电池中利用三维有序大孔纳米结构的有效策略。图文摘要
引言
为解决上述问题，含硫碳质材料因其对多硫化锂（LiPSs）的物理限域作用及优异的电化学性能，已被广泛应用于锂硫电池领域[[15], [16], [17], [18]]。然而，碳材料对多硫化物的弱吸附性导致LiPSs易从碳基体脱附[19]。因此，设计具有强物理-化学协同吸附作用的理想硫载体及相应结构至关重要[20,21]。金属-有机框架材料（MOFs）作为由有机配体和金属簇组装而成的晶态材料，符合上述要求[[22], [23], [24]]。迄今为止，大量研究证实MOFs具有超大比表面积、可调控的孔道结构和丰富的开放金属位点。然而，大多数已报道的MOFs仅具有微孔范围内的孔隙率，这限制了其在扩散过程中的应用[[25], [26], [27], [28]]。因此，亟需设计具有高度分散活性界面和更高大孔率的MOF材料，以确保高效的电荷传输路径和令人满意的倍率性能[[29], [30], [31], [32], [33]]。
近年来，具有优异结构稳定性和独特加速离子扩散结构的三维有序大孔MOF材料（3DOM-MOF）被设计并用作硫宿主材料[[34], [35], [36], [37], [38], [39]]。具体而言，作为开发的宿主材料，3DOM-MOF拥有丰富的大孔和微孔，可缓冲循环过程中的体积Expansion[40,41]。同时，大孔的存在为物理结合可溶性LiPSs提供了充足空间，并确保锂离子与活性位点的可及性[42,43]。此外，周期性大孔结构可增强锂+由于电解质的深度渗透，三维有序大孔金属有机框架材料（3DOM-MOF）在离子传输和电子传导方面展现出显著优势[[44], [45], [46], [47]]。因此，该类材料作为硫宿主材料在开发高比能锂硫电池领域具有重要应用前景。
基于此，本研究开发了具有丰富大孔结构的三维有序大孔锌基金属有机骨架材料（3DOM ZIF8），作为锂硫电池的先进阴极支架。这种独特的3DOM结构能够承载高硫读档，在一定程度上抑制体积变化，并通过物理阻隔作用限制多硫化锂（LiPS）的 outward diffusion 以缓解穿梭效应。此外，3DOM ZIF8多面体结构可促进锂离子扩散+并提供了丰富的金属活性位点以有效捕获可溶性多硫化锂（LiPSs）。采用三维有序大孔ZIF8（3DOM ZIF8）正极的锂硫电池展现出卓越的循环性能，在1 C倍率下循环500次后，平均每圈容量衰减率仅为0.07%。
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