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霍克锂电池Co-Fe氧化物-尖晶石复合物/MoS2@N-C作为混合锌金属/空气电池正极材料
发布时间：2026-03-28 10:12:28 点击： 次
一种通过整合多重氧化还原过程来提供高电能输出的电化学储能器件，为先进储能提供了极具吸引力的解决方案。本研究提出了一种混合锌-金属/空气电池（M = Mo、Co、Fe），该电池同时利用过渡金属与OH⁻的氧化还原反应和氧还原反应（ORR），从而实现了输出电压的提升并能在高电流密度下工作。−该混合电池由Co-Fe尖晶石氧化物/MoS₂复合电极构成，并与氮掺杂石墨烯（MoS₂）集成。2Download:2采用PVA-CMC基凝胶聚合物电解质的@NG和锌阳极构成的混合器件。该装置利用催化剂中的活性位点及M-OOH/M−O的氧化还原反应，其工作电压突破了锌空气电池的理论极限。M−O ↔ M-OOH氧化还原电对的高度可逆性，结合增强的析氧反应（OER）活性，共同实现了优异的可充电性能和长期循环稳定性。组装的混合器件在5.2 mA cm⁻²放电电流密度和7.3 mA cm⁻²充电电流密度下运行，于1.0 V以上电压表现出长达226小时的卓越循环稳定性。−2分别展现出高电压输出、长循环寿命和提升的能量密度，这种锌混合电池因此成为未来储能技术领域的新兴解决方案。
图文摘要
引言
氧还原反应（ORR）与析氧反应（OER）具有缓慢的动力学特性，因此需要双功能催化剂通过降低活化能来促进这些反应[4,5]。过渡金属凭借其可变的氧化态、可调控的氧化还原行为以及强大的配位能力，已成为贵金属及其氧化物在催化应用中的有力替代品。过渡金属还能促进化合物中空位与缺陷的形成，从而进一步提升催化性能[6]。在使用过渡金属基催化剂的锌空气电池中，可能发生与ORR和OER电位不同的额外氧化还原反应。这些补充反应可提供额外的能量与功率输出，从而在高于ORR放电平台的电压处产生放电平台。此类装置被称为混合锌金属/空气电池。与传统锌空气电池仅展现单一氧还原反应(ORR)驱动的放电平台不同，混合锌空气电池因额外的可逆氧化还原反应而产生多重放电平台，从而提供更高的功率输出，并因其实现更高电压、功率及能量密度的潜力而备受关注[7,8]。Tan等人报道了一种锌钴采用多孔氧化钴纳米片的混合电池；该器件在1.85V和1.0V处呈现出两个明显的放电平台，提供792mA·h的容量%% 和2H-MoS2%% 分别在2θ值为10.7°和14.1°附近观察到，同时在32.2°、35.1°、40.7°、45.8°、56.0°和58.3°处出现其他峰，分别对应MoS2的(100)、(102)、(006)、(105)和(110)晶面%% 。该峰%% -基于碳纳米管支撑的正极材料，以及采用NiCo的锌电池 hybrid battery utilizing porous cobalt oxide nanosheets; the device exhibited two distinct discharge plateaus at 1.85 V and 1.0 V, delivering a capacity of 792 mA h 34gzn−1[7]。采用NiO/Ni(OH)纳米薄片作为阴极活性材料的混合锌空气电池，其工作机理涉及两组电化学反应：锌空气电池典型的ORR/OER反应，以及活性材料与氢氧根离子的氧化还原转变过程，该过程生成NiOOH、水并释放电子[8]。目前已报道的其他混合锌空气电池体系还包括锌银混合电池[9]、锌空气/氧化钴电池[10]、锌钴纳米片混合电池[7]，以及碳纳米管负载的NiO/Ni(OH)基阴极材料[11]，NiO/Ni(OH)-based cathodes supported on carbon nanotubes, and zinc batteries utilizing NiCoO cathode [12,13]. These systems integrate the redox activity of cathode materials with the oxygen-related reactions (ORR and OER) characteristic of Zn–air batteries, thereby enhancing performance. The Zn-based hybrid battery that combines Zn–air and Zn–metal battery configurations exhibits higher power density and improved cycling stability compared with conventional metal–air battery systems, including Mg–air batteries.22224
提升电催化活性的另一关键策略是通过置换掺杂合成硫化物、磷化物及钴(Co)、铁(Fe)、镍(Ni)等过渡金属氧化物[14]。缺陷工程也有助于调控活性位点。将活性材料与氮掺杂碳纳米管或还原氧化石墨烯(rGO)等碳基载体复合，可显著改善电催化性能。这种增强效应归因于rGO的高比表面积和优异导电性，其能提供丰富的可接触活性位点[15]。二维三金属硫族化合物(Tri-MCs)因其催化活性优于单一金属氧化物，并具备良好的导电性和氧化还原特性，在电池、超级电容器和太阳能电池等能量转换与存储器件中日益受到关注[16]。然而，含硫三元金属硫化物（Tri-MCs）通常存在电化学稳定性较差的问题，这一问题可通过采用多孔碳作为催化剂载体来改善。相较于单金属硫化物，Tri-MCs普遍表现出更高的导电性，从而提供更强的电子传输能力。此外，它们还能为氧的可逆吸附提供更多催化位点，进而提升氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）过程的电化学性能[17]。 （注：根据术语表要求，"Strategy"、"Gen"、"Fic"、"Ability"等指定词汇未在原文出现，故未作对应翻译；专业术语"Tri-MCs"、"ORR"、"OER"保留英文缩写形式；文献引用格式[17]与原文完全一致）
本工作提出了一种新型一步合成策略，用于制备与MoS2复合的Co-Fe尖晶石氧化物材料%%该材料通过与氮掺杂石墨烯的集成，构建了一种独特体系%%氮掺杂石墨烯、MoS2和混合过渡金属氧化物的协同整合，为混合锌空气电池阴极电化学反应提供了优异的双功能催化活性%%这种将具有层状结构和催化活性的MoS2与双功能尖晶石氧化物进行策略性组合的方法，旨在克服MoS2固有的局限性2在长期循环稳定性方面表现优异。氮掺杂石墨烯作为导电且具有化学活性的支撑材料，能有效增强电子传输和结构完整性。本研究特别关注通过将MoS<sub>2</sub>2与双金属氧化物体系（Fe和Co）在NG上共合成，来提升循环性能和双功能催化活性。该研究为混合储能系统的未来发展奠定基础，并为二维材料与多金属氧化物的功能集成提供了新视角。2, known for its layered structure and catalytic activity, with bifunctional spinel oxides aims to overcome the inherent limitations of MoS2 in long-term cycling stability. N-doped graphene serves as a conductive and chemically active support, enhancing electron transport and structural integrity. This work specifically targets the enhancement of cycling performance and bifunctional catalytic activity through the co-synthesis of MoS2 with a di-metallic oxide system (Fe and Co) on NG. This study sets a foundation for future developments in hybrid energy storage systems and offers a new perspective on the functional integration of 2D materials with multi-metallic oxides.
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