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设计并扩展混合硬碳电极，以平衡钠离子NEC锂电池的能量和功率性能
发布时间：2026-08-06 16:16:58 点击： 次
在单一钠离子电池系统中实现高能量和高功率密度仍是一大挑战，因为传统设计常常会用一种方式取而代之。本研究通过引入混合硬碳（HHC）策略，将微碳和纳米级硬碳颗粒混合，以优化电极结构和性能，从而弥补这一空白。通过系统调节颗粒尺寸比，该研究展示了关键电极参数（如孔隙率和曲率）如何直接影响初始库仑效率、速率能力和长期稳定性。在各种配置中，HHC5050电极（50%微粒和50%纳米颗粒，约2.5 mg/cm）2）提供了良好的平衡轮廓，提供了极佳的可逆性（500个周期后容量保留率约87.7%），以及良好的离子传输（理论扭力率约1.25;实验约10.3%）。它保持约171.6 mAh g的能量−1在2°C（约占0.1C容量的54%）时，表现出稳定的界面行为，这一点通过时间依赖电化学阻抗和弛豫时间分布分析得到证实。当以高质量载荷（约13.6 mg/cm）进行扩展时2），在100个周期后，它能保持约90%的初始容量，性能损失极小。重要的是，该研究将材料层面优化与实际应用相结合，展示了多种阴极的优异全电池性能。配合普鲁士蓝类似阳极，优化后的HHC阳极可实现电极水平约453.2 Wh/kg（电极水平）和约175.8 Wh/kg（包槽级）。这些发现使HHC5050电极成为未来针对中端电动汽车和储能系统的钠离子电池的可行且可扩展的阳极设计。
简介
一般来说，纳米结构电极的活性材料颗粒范围为1 nm至100 nm，而微观结构电极则使用1微米或更大颗粒。商业电池材料通常只有几微米大小。然而，纳米粒子技术在能量储存方面已展现出显著改进，包括高比容、快速充电、高能量和功率密度、更好的扭转性以及更好的循环稳定性[11]。然而，纳米技术大规模集成受到某些限制，如填充密度低（即抽头密度）不足，导致电极内部存在显著空白，从而导致电极密度较低 [[12]， [13]， [14]]。这一缺陷成为重大障碍，因为许多电池应用受限于体积而非重量。此外，纳米颗粒暴露的大表面积主要导致第一周期不可逆损耗，因活性钠离子消耗，并导致初始库仑效率（ICE）低 [11,12,15]。相关的制造成本和复杂性进一步加剧了纳米颗粒作为SIBs传统解决方案的犹豫态度[16]。通常，增加小颗粒的体积分数可以提升容量、平均电池电压和均匀的局部电流分布。此外，由于较小颗粒所需的时间需求较小，扩散极化在较小颗粒中通常较低[14]。此外，这些效应在电流密度越高时变得更加明显。例如，随着电流速率的增加，由于离子向反应区迁移受限，电池电压和容量会大幅下降，从而使总细胞极化度升高。此外，研究表明，较小颗粒在放电过程中氧化速度更快，这归因于其较大的表面积和较短的离子迁移长度[17]。此外，颗粒尺寸和孔隙度的变化也会影响内部参数，如电极极化和电荷传递电阻，尤其是微粒。
鉴于微颗粒（较大颗粒）和纳米颗粒（较小颗粒）的固有缺点，研究人员主张采用采用内置“多尺度”结构的电池解决方案[11]。该设计包含微观尺度尺寸与固有纳米尺度特征的整合，从而在单一实体中充分发挥两种颗粒尺寸的各自优势[18]。近期研究探索了化学工程混合碳设计以提升钠储存性能。例如，一种方法涉及前体特异性化学交联和原位碳融合，这可以精确控制孔隙结构和界面相互作用，从而产生低表面积混合碳，具有丰富的闭合孔隙和嵌入纳米球形态[19]。此外，采用碳微晶杂交策略构建了以褐煤煤和蔗糖为双前驱物的煤源硬碳材料。通过碳化过程中的交联聚合，前驱体结构得到稳定，形成具有扩展层间距的伪石墨碳骨架。结果显示钠的插入和运输有所改善[20]。然而，该合成过程相对复杂且化学密集，涉及多个步骤和精确的前驱体控制，以实现所需的结构和性能。+
此外，孔隙度在设计多尺度电极结构中也起着关键作用。综合分析中，低孔隙率（或高电极密度）与活性物质浓度增加相关，可能导致电解质渗透受限，电极-电解质界面反应离子的可用性减少[14，[21]，[22]，[23]]。这种质量传递的限制进一步导致电池电压和容量下降。相反，高孔隙率促进电解质渗透，但活性材料浓度有限导致电池电压和能量密度降低，从而限制动力学过程[21]。因此，优化孔隙度，全面了解不同孔隙度下的电池性能，以提升能量和功率密度，至关重要。
本报告聚焦硬碳（HC）阳极材料，因其结构无序且钠可逆容量优越[4，[24]，[25]，[26]，[27]]。本研究中，我们完善了之前关于 HC 的合成过程，以产生一系列颗粒尺寸[28]。然而，关于氢氯化阳极的一个关键研究领域围绕电极-电解质界面稳定、内燃（ICE）和有源质量负载展开。研究进一步探讨了通过分离HC颗粒所展现的孔隙度/曲率分析，这在文献中此前未曾报道。此外，还研究了它们对结构和电化学性质的后续影响。随后对这些颗粒进行了分析，以了解颗粒大小、电极密度和扭转度的独特影响，随后进行了表面和电化学研究。此外，通过混合不同比例的微粒和纳米颗粒，引入了混合硬碳（HHC）概念，以研究其综合效应。此外，还进行了时间相关电化学阻抗光谱（EIS）和弛豫时间分布（DRT）以研究细胞休眠期间的电极-电解质界面。还研究了扩散路径的变化，重点是通过COMSOL多物理模拟和EIS分别建立理论和实验的挠度关系。
此外，研究了电极负载增加对最优HHC电极（HHC5050;∼9.6 mg/cm）的影响2通过曲率和速率能力实验。此外，类似的电极与四个传统阴极配合，将能量密度从材料层面投射到单元层面，以实现该HHC阳极在SIB中的实用性。总体而言，这项研究通过整合微颗粒和纳米颗粒在高质量负载下的优势特性，促进了独特电池电极结构的发展。这一进展有望显著提升SIB的能量和功率密度，从而为SIB在实际应用中的商业化铺平道路。
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