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价调节间相的电驱动自组装释放了锌离子NEC锂电池的高能量和功率密度

发布时间：2026-08-06 16:24:22 点击：次

安全、可持续且高速电网级储能的发展增强了对水性锌离子电池（AZIBs）的兴趣，但阴极-电解质界面不稳定性仍是一个瓶颈。本文介绍了一种可控的电驱动自组装策略，用于构建VO上的自适应、价调节间期₂阴极。电化学活化诱导VO²⁺——H₂O配位，形成富含高价V的紧密间期⁵⁺.调制活化动力学——更高的速率（0.5 A g⁻¹）产生比低速率（0.1 A g）更密集、更稳定的层⁻¹）–精确控制生长均匀性，优化离子运输，并稳定界面氧化还原过程。这些间隔期使电场均质化，抑制钒的溶解，并暴露出丰富的活性位点，从而维持长期结构完整性。同时，画外音₂在原位重建为V型₂O₅·nH₂O，使可逆多电子 V 成为可能⁴⁺/V⁵⁺转变与加速的锌²⁺扩散。这种动力学控制的组件实现了高容量和卓越的速率能力（20安克 g）⁻¹），袋状电池提供竞争能量（842.8 瓦时千克）⁻¹以及AZIB中的功率密度。该工作建立了一套统一的界面工程策略，将自组装与价调制相结合，为水能储存系统中的界面调控提供了广泛适用的平台。

图形摘要

电驱动策略调节VO中的阶段间自组装和原位重建₂阴极。电流诱导密集V的形成⁵⁺-丰富的间期，同时将整体重组为水合的V型₂O₅·nH₂O.这些协同过程使锌均匀化²⁺通量、抑制钒溶解，并暴露丰富的电活性位点，为水性锌离子电池提供卓越的能量和功率密度。

在全球加速追求碳中和的背景下，对大规模、可靠且经济可行的储能技术的需求大幅增长 [[1]， [2]， [3]， [4]， [5]]。虽然太阳能和风能带来了显著的环境效益，但其固有的间歇性和变异性挑战了电网可靠性，使电化学储能系统成为确保能源安全和稳定不可或缺的设备。凭借高可逆容量、自然丰度和环境安全，水性锌离子电池（AZIBs）已成为具有成本效益且可持续储能的有前景候选产品[[6]， [7]， [8]， [9]， [10]， [11]， [12]]。然而，其实际部署仍受到持续的界面挑战，尤其是阴极-电解质界面的不稳定性所阻碍。在钒基阴极（如VO、V）中₂O₃，画外音₂，V₂O₅多种可及氧化态（+2至+5）使得丰富的氧化还原化学反应成为可能，但也使晶体结构易降解。锌²⁺插入使V

氧键向更低结合能移动，原因是Zn

、O和VO

相互作用的竞争，而Zn的高电荷密度则使之。²⁺对宿主晶格施加强烈的静电吸引力[13,14]。结合阴离子-阳离子相互作用和阳离子极化，这些效应减缓了法拉达过程中的离子扩散。在电极-电解质界面，侧反应产生惰性副产物，如碱性锌盐（Zn）₄所以₄（哦）₆·nH₂O）和含钒相（Zn）₃（哦）₂V₂O₇·2H₂O），阻断活性锌²⁺吸附位点阻碍离子输运[15]。钒的溶解在酸性条件下通过质子-钒相互作用进一步加速，消耗活性物质并使宿主骨架不稳定。此外，H₂氧/氢/锌⁺²⁺共-插入-虽然对结构柔韧性、层间膨胀和锌有益²⁺筛选——还加剧了副产物的积累，其可逆性差破坏了长期循环稳定性[16,17]。
间期设计已成为推进AZIBs的核心策略，因为间期关键地调控着离子输运、氧化还原动力学和长期循环稳定性[18,19]。虽然阴极间相在调控氧化还原过程和结构演化中起着决定性作用，但关于AZIB间相工程的研究主要集中在锌阳极[20]。在阳极方面，已开发出多种策略——主要是功能性电解质添加剂和表面修饰——以稳定界面、抑制树突生长并减轻寄生反应[21]。例如，π共轭醌聚合物（PPPA）和水解聚马鲁酸酐（HPMA）可以与Zn配位²⁺以促进溶剂脱溶并引导均匀沉积，而原位分解策略如锌硅₆——导出的ZnF₂改善锌²⁺利用并延长自行车生命周期[22,23]。近年来，功能添加剂被设计用于诱导原位SEI样界面，以增强阳极稳定性;[24,25] 例如，二氟甲基草酸酯（DFMO），一种分解形成稳定间期的氟化添加剂，会产生ZnF₂通过电化学反应形成富层。同样，基于硅烷的偶联剂可以通过水解形成类似凝胶的间态。这两种方法都显著提升了耐腐蚀性和锌的防护性能²⁺交通[26]。这些进展凸显了阳极侧间相工程在提升可逆性和速率能力方面的有效性。然而，这些策略仍受固有缺陷限制，包括界面脆弱性、附着力差以及在高电流密度下离子导电性不足，常导致相间破裂、树突状增殖和钝化。更重要的是，尽管阴极界面经历了大量的电化学重建并强烈影响氧化还原动力学，但关注远少于此。因此，原位生成阴极间态的合理设计代表了一条关键但尚未被充分探索的路径，需要创新理念将界面稳定性与氧化还原功能结合起来。
除了传统的界面设计外，自组装策略已成为构建有序且功能性保护架构的强大工具[27,28]。通过利用分子或纳米片的自发聚集，自组装层可以共形覆盖电极表面，调节离子通量，并抑制降解。例如，氨基丙基膦酸分子在TMnO上组装₂形成一层~6纳米的保护膜，抑制Mn。²⁺解散;蛋白质来源的微球涂层通过重新分布锂金属上的离子通量以减轻树突;[29] 在VS上组装的少层MXene纳米片₂构建导电的二维框架以增强电荷转移;[30] 以及锌电解质中的吡啶衍生物形成ZnI。₂——抑制腐蚀和氢气演化的富集SEIs[31]。虽然自组装增强了结构有序和界面的稳健性，但要实现最佳电化学性能，还需要微调活性材料的内在电子结构——这是价调调节所解决的方面。价调节已被广泛应用于优化电子结构、界面电荷转移和电极氧化还原性，并日益被认可为一种有效的间相工程策略。将多金属氧合物掺入HAVO可通过调节V级价态促进电子离域;[32] F⁻以及Zn²⁺协配位通过减轻Jahn–Teller失真稳定基于Mn的阴极;[33] NiCoMg–LDHs的价交换调节改善了轨道重叠和离子吸附能力;[34] 锂基阴极中的杂质原子修饰诱导Mn。³⁺产生氧气和氧气空位以增强扩散和耐久性[35]。这些研究表明，界面自组装使结构的有序和稳定性成为可能，而价调节则直接调控电子密度、氧化还原效率和离子传递动力学。因此，将这些互补方法整合到AZIBs的阴极间期设计中，为构建能够同时调节Zn的自适应间相提供了有前景的路径²⁺磁通和过渡金属价态，从而释放高能量和高功率性能。
本研究开发了一种电衍生自组装方法，用于构建富含高价V的价调节间期⁵⁺VO上的物种₂阴极。如图1所示，这些间态在初始电化学活化过程中通过涉及电解质来源VO的自组装过程自发形成²⁺离子和氢₂O分子。通过调节活化电流密度，可以精确调控均匀且紧密的间相形成。更高的电流密度（0.5 安培 g）⁻¹）促进致密且均质的间相生长，从而增强局部氧化还原动力学，加速成核和生长。相比之下，较低的电流密度会导致稀疏且不规则的间隔，导致界面保护效果减弱，离子传输迟缓。这些电化学组装的间相通过承担多重关键作用，有效解决了基于钒的AZIB固有限制：（1）分层结构促进连续离子迁移途径并还原锌²⁺交通能壁垒和提升自行车可逆性;（2）稳定均匀的保护层抑制电场不均匀和钒的溶解;以及（3）丰富的高价V⁵⁺物种提供额外的电活性位点，显著提升电极的整体容量。同时，画外音₂经过电化学重构为V。₂O₅·nH₂O，电压约为1.5 V，伴随着从V的跃迁³⁺/V⁴⁺到V⁴⁺/V⁵⁺氧化还原偶，使多电子反应得以实现，并进一步增强电极容量[36]。借助这些协同机制，电极实现了1029 mA h g的惊人初始放电能力⁻¹在0.5安培时⁻¹并保持489 mA h g⁻¹在20安克的超高电流密度下⁻¹.重要的是，完整的袋装电池展现了高能量密度（842.8 瓦时千克）⁻¹;0.39 mA h cm⁻²）和功率密度（14,769.5 W 千克）⁻¹），凸显了其在先进水能储存系统方面的潜力。总体而言，这项工作引入了一种可控、电化学可调的自组装方法，适用于高性能AZIBs，具有定制的间期，能够实现价态调控。

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