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空间解耦的龿纳米颗粒与原子龬4具有卓越双功能活动的高功率且耐用的锌空气NEC锂电池场地
发布时间：2026-07-31 20:41:40 点击： 次
摘要
高效且耐用的双功能氧电催化剂以低成本且大规模实现极具吸引力，尽管锌空气电池（ZAB）的实际应用仍具挑战。本研究通过简便且可扩展的单步热解策略，开发出乙炔黑支撑混合钴纳米颗粒/单原子（Co-NPs/SACs）的双功能催化剂。双功能催化活性中心的空间解耦使得Co-N成为可能4促进氧还原反应（ORR）的位点，而钴金属纳米颗粒位点则促进氧演化反应（OER）。如预期，Co-NPs/SACs表现出卓越的双功能活性，实现了高半波电位（E1/2ORR电压为0.90伏，10毫安厘米时过电位为338毫伏。−2用于开放教育资源。组装在锌空气电池中时，峰值功率密度高达303.9毫瓦厘米−2以及超过1800小时（>4900循环）的优异骑行稳定性。值得注意的是，已展示了可扩展的催化剂制造和大型（82.48 Ah）锌空气电池的实用应用。理论计算阐明了耦合的ORR/OER活性位点以及铧原子NP与原子铄之间的界面电子耦合4该配置能够有效调节铵活性位点的D波段中心，优化氧中间体的吸附/脱附行为，显著降低ORR和OER速率决定步骤的能量障碍。本研究提出了ZAB中双功能电催化剂的可行设计理念，并实现了可扩展的合成，实现了实际应用。图形摘要
一种具有空间隔离的钴纳米颗粒和原子碳-氮的双官能氧电催化剂4该位置通过单步热解制备，实现锌空气电池中低δ电量0.668伏和>1800小时的稳定性。
近年来，单原子催化剂（SACs），尤其是具有M-N-C结构的催化剂，因其最大原子利用效率、明确的活性位点以及卓越的ORR性能，已成为高度活跃的研究前沿[7]， [8]， [9]。通过调制金属中心的电子结构，进一步增强SACs的ORR活性，已探索过多种策略，包括配位环境工程[10]、[11]、掺杂杂异原子（P、S、B等）以扰动M-N的电子密度和对称性x[12]、[13]、[14]、[15]，以及引入相邻金属原子以产生协同效应，改变D能段中心和中间结合能[16]、[17]。尽管如此，基于SACs的催化剂仍表现出不足的OER活性，因为它们的单组分且分离的活性位点对ZAB的OER充电过程来说并不理想。单站点SAC在高ORR/OER活性与稳定性之间实现令人满意的平衡仍具挑战性。最近，在SACs中引入OER活性金属纳米颗粒（NPs），构建具有多个活性位点的混合NP/SACs结构，被提出作为通过NP与SACs协同相互作用提升双功能活性的有效策略[18]、[19]。例如，Li等人设计了一种“双相”催化剂，通过碳纳米管桥整合了高ORR活性的Co单原子相和具有优异OER能力的钴纳米颗粒相，实现了0.74 V的低势隙（ΔE）[20]。同样，我们团队引入了OER活性Co3S4/FeS 通过协同电荷和自旋调控，实现了 NP 和 SACs 之间异构的 NP 与 Co/Fe 单原子的合作，实现了卓越的双功能活性和 0.618 V 的低电位间隙[21]。此外，SACs和NP之间的强金属支持相互作用将抑制纳米颗粒聚集，从而同时提升活性和耐久性[22]。然而，此前报道的混合NPs/SACs的双功能活性和耐久性在实际应用方面仍不令人满意。此外，在合成过程中，由于NP和SAC的形成在合成过程中竞争，同时实现单一材料中SAC和NP的高负载仍然困难[20]、[23]。更重要的是，通过简单且可控的方式实现高效且耐用的双功能催化剂的可扩展制造固然理想，但仍面临重大挑战[24]、[25]。
本研究通过便捷且可扩展的单步热解途径，开发出乙炔黑支撑混合钴纳米颗粒/单原子（Co-NPs/SACs）双功能催化剂，实现金属碳纳米颗粒与原子分散Co-N的同时均匀形成4展示令人信服的可扩展性。优化后的Co-NPs/SACs催化剂，活性位点为ORR/OER，表现出卓越的双功能氧电催化性能和耐久性，实现了高半波势（E1/2ORR电压为0.90伏，10毫安厘米时过电位为338毫伏。−2对于OER，对应0.668伏的小势隙（ΔE）。作为空气阴极应用于ZABs时，基于Co-NPs/SACs的电池可提供303.9毫瓦厘米的高峰值功率密度−2并展现出超过1800小时的卓越骑行稳定性。重要的是，催化剂合成成功扩展至百克级，并展示了大型（82.48 Ah级）电池原型，证实其实用潜力巨大。实验表征和密度泛函理论（DFT）计算表明，ORR/OER活性优异的部分归因于分离的ORR/OER活性位点（OER的Co NPs，Co-N4ORR的站点），以及铷纳米颗粒与铒单原子之间的强电子耦合，调节辅酶活性位点的D能带中心，优化氧中间体的吸附/脱附行为，从而削弱与*OOH物种的键强度，促进自旋极化电子转移过程，从而提升双功能活性和反应动力学。
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